Помимо своей довольно-таки успешной певческой карьеры, Шарлин неоднократно пробовала себя в съёмках в кино. За время съёмок в дорамах и фильмах она успела поработать с такими известными актёрами, как Энди Лау, Исон Чан, Джей Чоу, Майк Он, Ву Чун и Николас Тсе. Шарлин поделилась с поклонниками своим мнением на этот счёт: - Каждый раз, когда я снимаюсь, я стараюсь показать себя с самой лучшей стороны и донести до зрителей положительные эмоции. Я больше люблю сниматься в мелодрамах, потому что роль какого-нибудь суетливого персонажа делает меня напряжённой и нервной, потому что нужно постоянно двигаться и я очень сильно устаю. Поэтому такие жанры, как комедия или милодрама больше подходят для меня.
Шарлин дебютировала как актриса в 2000 году, сыграв главную роль в телевизионной дораме "Youth Y2K". В 2001 году она снялась в фильме "Траурный марш", который получил восторженные отзывы от кинокритиков и зрителей, чуть позже Чой получила награду, как "лучшая актриса-новичок". Следующим проектом, который принёс ей популярность, это дорама "Twins", где Шарлин исполнила роль искренней и свободной молодой девушки, которая пытается преодолеть все трудности на пути к становлению певицей.
Первая песня дуэта Твинс была выпущена в 2003 году, в этом же году они выпустили свой первый альбом - "Touch of Love". Из дебютная песня заслужила награду, как "лучшая песня 2003 года" и попала в рейтинг "Топ-10 самых популярных китайских песен 2003 года". В 2006 году близнецы выпустили альбом на диалекте мандарин, который назывался "Around the World with 80 Dollars". В этом же году они выпустили ещё один альбом, но на уже на кантонском диалекте.
Джим Чим является наставником Шарлин Чой, они подружились после съёмок в комедии "Примадонна", где Шарлин исполнила роль комедийной порнозвезды. Её настоящим прорывом в актёрской карьере стала роль в психологическом триллере "Дневник", который вышел на экраны в 2006 году. Этот проект принёс Шарлин множество наград и признание кинокритиков.
Далее Чой получила похвалу от кинокритиков за роль Дани Даны в дораме "Colours of Love". Спустя несколько месяцев она выиграла награду, как "лучшая актриса" и награду "самая любимая актриса 2007 года". Также она появилась с тайваньской певицей Джей Чоу в фильме "Баскетбол в стиле кунг-фу".
Шарлин Чой снялась в фильме "Бабочки-любовники", которая была основана на знаменитой китайской легенде. Она снялась вместе с Ву Чуном и Ху Ге, он вышел на экраны 9 октября 2008 года. За время съёмок в дораме в СМИ просочились слухи об романтических отношениях между Шарлин и Ву Чуном, однако, они оба опровергли факт своих отношений. Однако, Ву заявил, что они оба подписали договор на сотрудничество в будущих проектах режиссёра Джингла Ма.
В июне 2008 года появились слухи о распаде Twins – и хотя в музыкальном плане у девушек все было более, чем прекрасно (Twins официально считается самым успешным поп-дуэтом Азии), информация об этом пришла с самого верха – от руководства EEG. Возможно, дело в скандале, связанным с порнографическими фото
Джиллиан Чунг, найденными в компьютере Эдисона Чена (надо сказать, что Чарлин в разгар скандала всячески поддерживала Чунг), а может быть, девушки просто выросли из этого проекта и созрели для того, чтобы сделать шаг к сольным карьерам. На момент написания этого текста еще нет точной уверенности в том, что Twins действительно распались. После того, как страсти немного улеглись, Чой выпустила ещё один свой сольный сингл, который назывался "Little Sister". Сама Шарлин говорила, что эта песня очень личная, в ней рассказывается история об отношениях Чой со своей матерью на протяжении многих лет. Также в этой песне рассказывалась история о разводе родителей Шарлин, когда она была ещё ребёнком, и о том, как сильно из-за этого страдала её мать.
В декабре 2008 года Шарлин снялась в своей первой тайваньской дораме "Зов любви", где она сотрудничала с популярным тайваньским актёром Майком Он. Дорама вышла в эфир в мае 2010 года.
В 2008 году Шарлин выпустила ещё один сольный сингл, который назывался "Make a Wish". Он имел огромный успех в Китае и был продан тиражом около 5000 копий. Между тем, её хит "Little Sister" занял первое место в китайском музыкальном чарте и оставался на этой позиции в течение 11-ти недель.
К концу 2008 года Шарлин решила координально заняться своей карьерой. Теперь помимо актёрской и певческой карьеры, она также дебютировала как театральная актриса, сыграв в мюзикле "Knight Star", исполняя главную роль.
В декабре 2009 года Шарлин Чой была приглашена на международный шанхайский кинофестиваль за роль в фильме "Властелины стихий - 2", в котором Чой снималась вместе с популярными китайскими актёрами: Аароном Квок, Экином Чен, Саймоном Ям и Николасом Тсе. Фильм вышел на экраны 10 декабря 2009 года и занял пятое место в рейтинге "Топ-10 гонконгских фильмов 2009 года, ставших хитом кассовых сборов".
В 2009 году Шарлин больше была сконцентрирована на своей музыкальной карьере, однако, в 2010 года она решила взять небольшую передышку и заняться актёрской карьерой, поэтому она согласилась сразу на несколько ролей в дорамах и фильмах. Её первый фильм, в котором она снялась в 2010 году, был "Красотка на дежурстве", где она сотрудничала со знаменитой китайской актрисой Сандой Нг. После этого Чой снялась в фильме "Нефрит и жемчуг", играя роль второго плана, где она сотрудничала с Раймондом Лам и своими близкими друзьями - Джои Юнгом и Вонг Чо Лам, а также в этом же году Шарлин выпустила сингл, записанный совместно с Вонг Чо Лам. Последний фильм, в котором она появилась в 2010 году - это "Emerald Pearl", где Шарлин сотрудничала с Николасом Тсе и Ником Чун. Начиная с июля 2010 года, Чой принимала участие в съёмках китайского телесериала "фэйт меч героев", где вновь сотрудничала с Николасом Тсе.
После дебютирования Шарлин Чон как сольной исполнительницы в 2008 году, она выпустила свой дебютный сольный альбом на диалекте мандарин, который заработал гонорар более, чем 1 млн долларов. Далее Чой отправилась в промо-тур по Китаю, давая концерты во всех городах, проводя автограф-сессии, играя в спектаклях и активно участвуя в телевизионных программах, она стала частым гостем на радио и ток-шоу. 15 октября 2010 года Шарлин выпустила ещё один свой сольный альбом на кантонском диалекте, который назывался "Beauty Remains".
С 2006 по 2010 год Шарлин была женой Рональда Чен. Позже пара рассталась, и Шарлин начала встречаться с актёром Уильямом Чан, с которым состоит в отношениях по сей день. Несмотря на все жизненные трудности, Шарлин очень добрая, веселая и отзывчивая девушка, которую, судя по всему, ждет большое будущее.
Благотворительность
Шарлин с 2001 года является донором Make-A-Wish Foundation, в 2008 году она стала послом ЮНИСЕФ. В этом же году вышел её сингл "Make a Wish", все заработанные с него деньги она вложила в улучшение детских домов. Также Чой выпустила свою марку одежды, и все деньги, которые она получила после показа, она также отдала в фонд.
Также Шарлин выпустила книгу, в которой рассказывалась история её жизни в подростковые годы. В основном там говорилось о том, как ей было тяжело после развода родителей, как она и её мать страдали из-за этого. Однако, Шарлин очень близка со своими родителеями и после их развода она жила с отцом. Однако, после её решения стать певицей, она стала общаться с родителями всё меньше и меньше, а в итоге она вообще перестала контактировать со своим отцом. В конце этой книги Шарлин сделала призыв к тому, что нужно любить и ценить своих родителей и стараться оставаться счастливым не смотря ни на что. Средства, которые Чой заработала после выпуска книги, она отдала в фонд помощи детям-инвалидам. Также в этот фонд сделали вложение такие знаменитости, как Джей Чоу, Джиллиан Чун, Ники Чоу, Мани и Ву Чун.
В феврале 2009 года Чой стала послом благотворительности. Она жила в течение недели в Непале, чтобы помочь местным жителям. Она привозила еду в школы, а местные жители в свою очередь обучали её секретам садоводства. В апреле 2009 года Шарлин провела благотворительный концерт, и все деньги, полученные с него, она отдала жителям этой самой деревни.